在国家自然科学基金项目（批准号：22073089、22033007)等资助下，中国科学技术大学蒋彬教授课题组基于量子化学中“原子轨道线性组合”的概念发展了一种高精度机器学习力场方法，该方法有望极大提升复杂化学体系的原子模拟精度。研究成果以“递归嵌入原子神经网络表达：局域完备性和非局域性（Physically Motivated Recursively Embedded Atom Neural Networks: Incorporating Local Completeness and Nonlocality）”为题，于2021年10月8日发表在《物理评论快报》（Physical Review Letters）上(论文链接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.127.156002）。

　　原子模拟是人们在微观层面理解复杂化学、生物和材料体系的光谱、反应动力学和能量/电荷转移过程的重要理论工具，其关键要素是需要精确且高效的高维势能面（力场）。近年来，原子中心的机器学习框架已成为构建复杂化学体系力场的基本框架。在这个框架下，体系总能量可拆分为每个原子能量之和，而原子能量被定义为该原子所处局域化学环境的函数。由于高阶多体作用项的计算量随着体系大小呈指数级增长，人们常采用截断到三体项的描述符，并认为其已足够描述局域原子化学环境。然而，近期研究发现，当前普遍所采用的三体甚至四体项描述符并不能完备地描述局域环境中的原子间关联，甚至无法区别某些不同的原子构型，使得模型训练时出现构型空间扭曲，进而极大地限制了所构建势能面的精度。因此，复杂化学体系原子模拟精度的提升亟需发展新的机器学习方法以便正确描述局域完备性。

　　蒋彬教授课题组长期致力于发展高精度机器学习力场方法。受量子化学中原子轨道组合为分子轨道的启发，研究团队基于前期提出的嵌入原子电荷密度描述符，使轨道系数同样依赖其周围的化学环境，以递归的方式更新轨道系数，发展了递归嵌入原子神经网络方法。本研究通过该递归形式引入了更多体项相互作用，进而完备描述原子的局部化学环境，并确定了递归次数与近邻原子数之间的关系。该方法无需显式计算高阶相互作用，从而极大地简化了计算复杂度。甲烷和周期性体相水等代表性体系上的数值测试结果显示，递归嵌入神经网络在准确性上明显优于现有机器学习模型，甚至可以包含部分非局域效应，即便使用小一倍的局域截断半径也能达到更好的训练精度（图1）。

　　该研究工作将基于物理描述符的神经网络和基于数学模型的图神经网络关联起来，为开发更准确、更高效的机器学习模型提供一个新的研究思路。

图1 递归嵌入原子神经网络模型示意图（左）及其与传统原子神经网络模型的比较（右）