在最近发表在《科学报告》上的一篇综述中，一组作者使用图卷积神经网络(NN)来预测和分析电子液体香料的热分解产物，并将它们与质谱(MS)数据相关联，以评估潜在的健康风险。

背景

长期以来，吸入尼古丁对公众健康有害。电子烟被认为是一种更安全的选择，它已经从简单的成分发展到包括许多香料添加剂，现在它们的尼古丁含量经常超过尼古丁含量。

这种转变对年轻人尤其有吸引力，引起了人们对长期健康影响和尼古丁使用重新正常化的担忧。

2019年爆发的与电子烟有关的肺损伤与维生素E醋酸酯等添加剂有关，这突显了吸入化学复杂的电子烟液体的潜在风险。

需要进一步的研究来充分了解加热和吸入电子液体时复杂的化学相互作用对健康的长期影响。

电子液体香精化学品概述

本研究调查了全球电子烟使用中发现的180种风味化学物质，这些化学物质是根据现有文献选择的。化学结构分析显示，它们的官能团有66个酯类、46个酮类/醛类、26个芳香化合物/杂环/碳环、27个醇类/缩醛和15个羧酸类/酰胺。这种多样性表明了各种热解反应的广泛潜力。

进一步的结构分析考虑了分子量和极性等特性，3D化学空间可视化显示了适度的多样性，主要由分子量、表面积和旋转灵活性驱动。平均分子量为146.2，表明这是一组易挥发的化学物质。

电子液体香料风险评估工作流程

180种电子液体口味的风险评估涉及一个工作流，该工作流将神经网络:热解反应预测与实验质谱数据相结合。

化学结构最初被转换成简化的分子输入行输入系统(SMILES)格式。图卷积神经网络模型预测热解转化和产物，然后与详细的分子离子、碎片质量及其丰度的质谱数据相关联。

使用全球统一系统(GHS)对神经网络预测产品与质谱片段之间的匹配进行了进一步的健康风险分类。这一自动化过程还估计了重大健康风险的反应活化能，将数据组织成每种风味的综合列表。

预测热解产物的图卷积神经网络模型

传统的反应预测方法侧重于涉及多种反应物的合成转化。然而，由热驱动的热解反应通常涉及单一反应物分解成各种产物。

在本研究中，采用了Weisfeiler-Lehman神经网络(W-L NN)模型，因为它能够预测分子中的反应中心和键的变化，而不需要特定于热解的训练数据。

W-L神经网络使用来自美国专利文献的354,937个反应数据集进行训练。该训练排除了风味分子以防止数据泄漏，确保了预测新风味分子热解的无偏性能。

W-L神经网络模型的实现

实现包括将化学结构转换为SMILES表示法，然后转换为图形表示，其中每个原子都用特征向量标记。这个向量表示原子序数、连通性、价电子和其他属性。

W-L神经网络使用局部和全局特征向量来预测热解过程中潜在的断键变化。例如，以2,3-戊二酮为例，该模型确定了多达16个可能的断键位点，并预测了每个位点的几种可行的化学转化。不符合化学价规则的产品被排除在外。

与实验电子冲击质谱(EI-MS)数据的相关性

实验EI-MS数据被用来证实神经网络的预测。EI-MS识别由于能量冲击导致的分子断键，类似于热解过程中由于热量导致的断键。

对于每一种180种电子液体口味，EI-MS数据提供了分子量和破碎模式，然后将其与神经网络预测的热解产物进行比较。

神经网络预测与MS数据之间的大量匹配证实了热解预测的准确性。

数据合并与健康风险分析

神经网络预测和EI-MS数据的合并在180种口味中确定了1169种匹配，表明预测和实际热解产物之间存在强大的相关性。

然后通过从PubChem获取GHS分类来评估这些匹配产品的健康风险。

分析显示了多种危害，大量化合物被归类为急性毒素、健康危害或刺激物。

热解活化能预测

利用定向信息传递神经网络(D-MPNN)估计热解反应的活化能(ae)，重点关注那些产生高风险健康产品的反应。

所得的声发射值有助于了解这些反应所需的热条件，强调在典型的蒸发条件下潜在的健康危害。例如，对乙酸酯的分析表明有多种降解途径，形成乙酸和取代烯烃是可能的危害。

电子液体口味的综合报告

每种口味的详细数据，包括神经网络预测反应，EI-MS匹配的产品，以及他们的GHS分类，都被编译。

这个广泛的数据集为了解电子烟产品的复杂化学成分提供了有价值的参考，并为未来的研究和监管评估奠定了基础。