《Joule》：Solubilizing and stabilizing C60 with n-type polymer enables efficient inverted perovskite solar cells
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为解决原始富勒烯 C60在溶液加工高质量薄膜时存在的难题，研究人员开展了以 n 型聚合物 TPDI-BTI 辅助溶解和稳定 C60的研究。结果显示，该策略制备的器件功率转换效率达 25.60% ，稳定性显著提升，为低成本、高效稳定的全溶液加工钙钛矿太阳能电池发展提供方向。
在太阳能电池的发展历程中，钙钛矿太阳能电池（PSCs）凭借其独特优势，成为了科研人员眼中的 “潜力股”。尤其是单结倒置结构（(p-i-n)）的 PSCs，其功率转换效率（PCE）已突破 26%，与高性能串联太阳能电池兼容性良好，被视为下一代光伏器件的有力候选者。富勒烯材料在其中功不可没，原始富勒烯 C
60凭借出色的电子接受能力和环境稳定性，在单结倒置 PSCs 和硅 / 钙钛矿串联电池中广泛用作电子传输层（ETL）。
然而，C60也有着自己的 “小脾气”。它在溶液中强烈的聚集倾向，使得溶液加工制备光滑、致密的 C60薄膜困难重重。目前，科研人员只能依赖高成本的热蒸发方法来制备高质量的 C60 ETL，这无疑给高通量溶液加工（SP）器件的生产线带来了复杂性。而另一种常用的材料 [6,6]- 苯基 - C61 - 丁酸甲酯（PCBM），虽然在替代热蒸发 C60（TE-C60）作为高效 ETL 方面展现出潜力，但它的热稳定性较差，会显著缩短器件的使用寿命。
为了解决这些难题，来自福建师范大学、南方科技大学、厦门大学、天津大学等多所国内高校以及瑞士洛桑联邦理工学院（EPFL）的研究人员携手开展研究。他们引入了一种 n 型聚合物添加剂 —— 由二噻吩并吡嗪二酰亚胺（TPDI）和酰亚胺功能化二噻吩（BTI）构建而成的 TPDI-BTI，并将其应用于倒置 PSCs 的 C60 ETL 中。
研究人员运用了多种技术方法来开展这项研究。在材料表征方面，使用原子力显微镜（AFM）观察薄膜表面粗糙度，利用紫外 - 可见（UV-vis）吸收光谱研究分子聚集状态；通过导电原子力显微镜（c-AFM）和空间电荷限制电流（SCLC）测量来探究薄膜的电子传输性质；运用密度泛函理论（DFT）模拟研究分子间相互作用行为。在器件性能测试方面，采用 J-V 曲线、外部量子效率（EQE）、稳态最大功率点（MPP）输出和滞后测量等手段评估器件的光伏性能。
研究结果如下：
- 分子设计、合成与表征：合成并表征了 n 型聚合物 TPDI-BTI，选择它是因为 BTI 单元能赋予聚合物高电子迁移率，TPDI 单元可降低聚合物的最低未占分子轨道（LUMO）能级，使其接近 C60和钙钛矿，且聚合物的 p 共轭单元能与富勒烯笼相互作用，调节富勒烯的堆积模式。
- 器件性能与稳定性：通过精确调控 TPDI-BTI 与 C60的重量比，制备了不同的混合 ETL（命名为 TC-X）。研究发现，基于 TC-5 ETL 和 Cs0.05(FA0.92MA0.08)0.95 Pb(I0.92Br0.08)3活性层的器件表现最佳，PCE 达到 25.60%（认证值为 25.09%）。相比之下，TC-0（仅 SP-C60）器件和 PCBM 器件的 PCE 较低。此外，TC-5 器件在连续光照（1800 h）和高温（85°C，700 h）条件下，稳定性明显优于 TC-0 和 PCBM 器件。
- 薄膜形成性和形态稳定性：TPDI-BTI 对 C60具有显著的增溶作用，能提高 C60的溶解度，减少其在薄膜中的聚集，使薄膜表面粗糙度降低，改善界面接触。同时，TPDI-BTI 有助于稳定 C60薄膜的形态，在高温下能有效抑制 C60的聚集和结晶，增强薄膜的环境抗性。
- 电子性质和电子动力学：研究表明，适量添加 TPDI-BTI 可优化 ETL 的电子性质，如提高电子迁移率，使 TC-5 薄膜的电子迁移率接近 TE-C60，且其 LUMO 能级与钙钛矿层匹配良好，有利于电子从钙钛矿层向 ETL 的提取。飞秒瞬态吸收光谱（fs-TAS）和二维光致发光（PL）映射图像显示，TC-5 样品的电子传输动力学更高效，能增强器件性能。
- 分子间相互作用行为：DFT 模拟和实验结果表明，TPDI-BTI 分子能插入到相邻 C60分子之间，分隔碳笼，抑制 C60的聚集。同时，TPDI-BTI 与 C60之间存在较强的相互作用，且 TPDI-BTI 能优化钙钛矿 / ETL 界面的化学接触，增强界面相互作用，促进电子提取 / 传输，提高器件的稳定性。
研究结论表明，n 型聚合物 TPDI-BTI 能有效溶解和稳定 C60笼，制备出高效、稳定的全 SP-C60基 ETL。通过控制 TPDI-BTI 的添加量，可以系统地调节 ETL 的多种性能，最终提高 PSCs 的光伏性能和长期稳定性。基于 TC-5 ETL 的器件实现了 25.60%（认证值为 25.09%）的最高 PCE，且在光照和高温下表现出优异的稳定性。这项研究为开发高效的 SP-ETL，推动高性能、稳定的全 SP PSCs 的发展提供了重要指导，为太阳能电池领域的发展开辟了新的道路，有望加速钙钛矿太阳能电池的商业化进程。
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