自再生Pt/Ge-MFI沸石催化剂:丙烷脱氢反应中的高耐久性突破

《SCIENCE》:A self-regenerating Pt/Ge-MFI zeolite for propane dehydrogenation with high endurance

【字体: 时间:2025年04月11日 来源:SCIENCE 44.7

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  在苛刻的还原-氧化气氛切换条件下,贵金属团簇催化剂易发生不可逆结构变化导致永久失活。研究人员发现Pt前驱体可自发分散于Ge-MFI沸石中,形成动态可逆的Pt团簇/单原子转换体系,成功开发出耐受110次反应-再生循环且800°C高温烧结10天仍稳定的自再生催化剂,为Rh/Ru/Ir/Pd等金属催化剂设计提供新范式。

  在催化科学的竞技场上,贵金属团簇催化剂常常因反复经历还原-氧化气氛的"冰火考验"而提前退役——结构不可逆变化导致永久失活。这项研究却像发现了一个神奇的"金属变形金刚":当铂(Pt)前驱体遇见锗修饰的MFI沸石(Ge-MFI),它们会自发上演"分身术",巧妙规避奥斯特瓦尔德熟化(Ostwald ripening)的魔咒。在丙烷脱氢的实战中,这些Pt物种如同训练有素的"化学特种兵",能在还原反应条件下集结为活性团簇(Pt clusters),又在氧化再生环境中化整为零变成单原子(Pt single-atoms)。这种环境响应型变身能力,让催化剂在110次反应-再生循环后依然保持满血状态,更创下800°C高温暴露10天不团聚的纪录。更令人振奋的是,这种"锗沸石魔法"还能点化其他贵金属(Rh/Ru/Ir/Pd),为设计新一代抗烧结催化剂打开了元素周期表的宝藏之门。

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